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傳統(tǒng)的材料發(fā)現(xiàn)依賴反復(fù)試驗(yàn)或偶然發(fā)現(xiàn)，效率低下且成本高昂。
AI 在發(fā)現(xiàn)新型催化劑方面潛力巨大。然而，受到算法的選擇，以及數(shù)據(jù)質(zhì)量和數(shù)量的影響。
在此，來自廈門大學(xué)、深圳大學(xué)、武漢大學(xué)、南京航空航天大學(xué)和英國(guó)利物浦大學(xué)的研究團(tuán)隊(duì)開發(fā)了一種遷移學(xué)習(xí)范式，結(jié)合了預(yù)訓(xùn)練模型、集成學(xué)習(xí)和主動(dòng)學(xué)習(xí)，能夠預(yù)測(cè)未被發(fā)現(xiàn)的 鈣鈦礦氧化物，并增強(qiáng)該反應(yīng)的通用性。
通過篩選 16,050 種成分，鑒定和合成了 36 種新的鈣鈦礦氧化物，其中包括 13 種純鈣鈦礦結(jié)構(gòu)。
Pr0.1Sr0.9Co0.5Fe0.5O3（PSCF）和 Pr0.1Sr0.9Co0.5Fe0.3Mn0.2O3（PSCFM）在 10 mA cm^-2 時(shí)分別表現(xiàn)出 327 mV 和 315 mV 的低過電位。電化學(xué)測(cè)量表明，兩種材料中 O-O 耦合的吸附質(zhì)演化機(jī)制（AEM）和晶格氧機(jī)制（LOM）共存。
該研究為加速發(fā)現(xiàn)和開發(fā)用于該反應(yīng)的高性能鈣鈦礦氧化物電催化劑鋪平了道路。
相關(guān)研究以「Transfer learning guided discovery of efficient perovskite oxide for alkaline water oxidation」為題，于 7 月 26 日發(fā)布在《Nature Communications》上。
當(dāng)前材料發(fā)現(xiàn)方法的局限性
鈣鈦礦氧化物材料在綠色電合成增值化學(xué)品中發(fā)揮著關(guān)鍵作用，這是實(shí)現(xiàn)碳中和的關(guān)鍵一步。
一個(gè)值得關(guān)注的應(yīng)用是它們?cè)谖鲅醴磻?yīng) (OER) 中的應(yīng)用，該反應(yīng)可以與各種陰極反應(yīng)相結(jié)合。然而，OER 在動(dòng)力學(xué)上仍然很緩慢，涉及 4 步質(zhì)子-電子耦合轉(zhuǎn)移過程。因此，開發(fā)高效且經(jīng)濟(jì)的電催化劑至關(guān)重要。
先前的研究表明，將各種陽(yáng)離子（Ce、Pr、Cr、Sr、V、W、Co、Fe、Mn、Nb、Mg 等）摻入鈣鈦礦氧化物的 A 位或 B 位，可以有效調(diào)節(jié)局部配位環(huán)境和電子結(jié)構(gòu)，從而提高電催化性能。然而，由于材料發(fā)現(xiàn)的反復(fù)試驗(yàn)方法效率低下，其具體化學(xué)成分仍未得到探索。
高通量密度泛函理論 (DFT) 計(jì)算通常需要預(yù)先了解特定的算法或方法，從而阻礙了不同系統(tǒng)之間的數(shù)據(jù)統(tǒng)一，限制了其通用性。
AI 在發(fā)現(xiàn)新型電催化劑方面有巨大潛力。然而，基于特征選擇和簡(jiǎn)化的 ML 算法通常會(huì)消除不太重要的描述符，不可避免地導(dǎo)致信息丟失和預(yù)測(cè)準(zhǔn)確性降低。此外，在分析同一數(shù)據(jù)集的相對(duì)重要性時(shí)，不同的算法經(jīng)常會(huì)產(chǎn)生不一致的結(jié)果。
除了算法的選擇之外，數(shù)據(jù)的質(zhì)量和數(shù)量在確定基于 ML 的預(yù)測(cè)的準(zhǔn)確性方面也起著至關(guān)重要的作用。從 DFT 派生的傳統(tǒng)模擬數(shù)據(jù)庫(kù)通常僅限于單個(gè)或幾個(gè)類似的系統(tǒng)，從而限制了所提取知識(shí)的適用性和普遍性。此外，由于缺乏普遍接受的實(shí)驗(yàn)方法報(bào)告標(biāo)準(zhǔn)，因此實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)相對(duì)稀缺且難以整合。
遷移學(xué)習(xí)范式
為了應(yīng)對(duì)這一挑戰(zhàn)，廈大團(tuán)隊(duì)提出了一種以鈣鈦礦氧化物電催化劑的陽(yáng)離子信息為中心的強(qiáng)大遷移學(xué)習(xí)范式。該方法利用預(yù)訓(xùn)練的模型有效地將 OER 數(shù)據(jù)與來自不同研究領(lǐng)域的大量數(shù)據(jù)集相結(jié)合，涵蓋了更廣泛的鈣鈦礦成分。
采用集成方法來組合通過結(jié)合領(lǐng)域知識(shí)和無監(jiān)督學(xué)習(xí)技術(shù)確定的不同子簇衍生的模型。該策略促進(jìn)了不同材料系統(tǒng)之間的知識(shí)轉(zhuǎn)移，從而顯著提高了預(yù)測(cè)準(zhǔn)確性。
所提出的遷移學(xué)習(xí)范式包括七個(gè)步驟：
- 數(shù)據(jù)提取
- 陽(yáng)離子編碼
- 特征嵌入
- 聚類
- 局部預(yù)測(cè)
- 全局集成
- 主動(dòng)學(xué)習(xí)閉環(huán)實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證
由于 OER 鈣鈦礦氧化物數(shù)據(jù)有限，研究人員還收集了非 OER 鈣鈦礦氧化物的數(shù)據(jù)。這種方法將數(shù)據(jù)集從 94 個(gè)條目擴(kuò)展到 140 個(gè)條目，增加了 48.9%。豐富的數(shù)據(jù)集涵蓋了多種特征，包括材料成分、氧空位濃度和化學(xué)價(jià)態(tài)分布。
實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證和主動(dòng)學(xué)習(xí)
研究人員對(duì)候選材料進(jìn)行了實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證。由于預(yù)測(cè)結(jié)構(gòu)熵較高的鈣鈦礦氧化物材料的性質(zhì)本身就很復(fù)雜，最初的預(yù)測(cè)僅限于四元和五元組成。
從超過 500 萬(wàn)個(gè)預(yù)測(cè)點(diǎn)中選擇了 30 種化學(xué)式進(jìn)行實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證。重要的是，預(yù)測(cè)組成為 PSCF 的材料將是一種高性能材料，其最低過電位為 340.81 mV（364.80 ± 18.55 mV）。初步線性掃描伏安法 (LSV) 評(píng)估證實(shí)了 PSCF 的過電位為 327 mV。
圖示：遷移學(xué)習(xí)模型的評(píng)估和預(yù)測(cè)。（來源：論文）
1. 從第二輪預(yù)測(cè)：
主動(dòng)學(xué)習(xí)方法的結(jié)合將預(yù)測(cè)能力擴(kuò)展到更復(fù)雜的六元材料系統(tǒng)，PSCF 中 Mn 部分取代 Fe 的 PSCFM，實(shí)現(xiàn)了 302.92 mV（322.75 mV ± 14.09 mV）的最小預(yù)測(cè)過電位。
2. 隨后，所有這些選定的材料都經(jīng)過制造、XRD 篩選并通過 LSV 測(cè)量進(jìn)行評(píng)估：
與預(yù)測(cè)一致，PSCFM 在 10 mA cm^?2 時(shí)顯示出 315 mV 的降低過電位，驗(yàn)證了模型的可靠性。
3. 主動(dòng)學(xué)習(xí)策略的進(jìn)一步驗(yàn)證：
涉及將精確編碼的 PSCFM 價(jià)態(tài)分布納入第三個(gè)預(yù)測(cè)周期的訓(xùn)練集。
4. 研究表明：
盡管六元系統(tǒng)本身就很復(fù)雜，但應(yīng)用主動(dòng)學(xué)習(xí)策略可以提高預(yù)測(cè)準(zhǔn)確性。
圖示：Mn 摻雜對(duì)鈣鈦礦氧化物 OER 的影響。（來源：論文）
綜合表征表明，晶格氧在促進(jìn) OER 過程中的 O-O 偶聯(lián)方面起著關(guān)鍵作用。DFT 計(jì)算進(jìn)一步闡明了這種增強(qiáng) OER 活性的機(jī)制基礎(chǔ)。Mn 融入 PSCF 可增強(qiáng) Co 反應(yīng)位點(diǎn)的穩(wěn)定性，同時(shí)通過晶格氧機(jī)制 (LOM) 途徑降低 Mn-O-Co 基序上的反應(yīng)勢(shì)壘。
該方法證明了遷移學(xué)習(xí)和主動(dòng)學(xué)習(xí)在克服數(shù)據(jù)限制和準(zhǔn)確預(yù)測(cè) OER 催化劑方面的有效性。研究建立了強(qiáng)大的 ML 范式，為加速高性能 OER 催化劑的開發(fā)鋪平了道路。
注：封面來自網(wǎng)絡(luò)
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